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天津大學(xué)納米顆粒與納米系統(tǒng)國際研究中心、佐治亞理工學(xué)院物理學(xué)院--超高遷移率半導(dǎo)體性外延石墨烯在碳化硅上的研究
        由于石墨烯本身缺乏本征帶隙,半導(dǎo)體石墨烯(Semiconducting Epigraphene, SEG)在石墨烯納米電子學(xué)中扮演著關(guān)鍵角色。過去二十年中,通過量子限域或化學(xué)功能化調(diào)控帶隙的嘗試均未能制備出實(shí)用的半導(dǎo)體石墨烯。
本文展示了一種在單晶碳化硅(SiC)襯底上制備的半導(dǎo)體外延石墨烯(SEG),其特性包括:
· ‌帶隙‌:0.6 eV
· ‌室溫遷移率‌:超過 5,000 cm² V?¹ s?¹(是硅的10倍,其他二維半導(dǎo)體材料的20倍)
當(dāng)硅從碳化硅晶體表面蒸發(fā)時(shí),富碳表面會(huì)結(jié)晶形成多層石墨烯。在SiC的硅終止面上,首層石墨烯(緩沖層)與襯底通過部分共價(jià)鍵結(jié)合,具有絕緣性。盡管光譜測量顯示該緩沖層具有半導(dǎo)體特征,但其遷移率因無序性受限。
本研究通過準(zhǔn)平衡退火工藝,在宏觀原子級(jí)平坦臺(tái)階上制備出有序的SEG緩沖層,其特點(diǎn)包括:
‌結(jié)構(gòu)對(duì)齊‌:SEG晶格與SiC襯底嚴(yán)格對(duì)齊。
‌穩(wěn)定性‌:具備化學(xué)、機(jī)械和熱學(xué)魯棒性。
‌可加工性‌:可通過傳統(tǒng)半導(dǎo)體工藝圖案化,并能與半金屬外延石墨烯無縫連接。
這些特性使SEG成為納米電子學(xué)的理想材料平臺(tái)。
 

 

‌圖1 | SEG制備方法‌

‌a.‌ CCS(限制控制升華)爐示意圖:
· ‌結(jié)構(gòu)‌:石英管內(nèi)放置封閉圓柱形石墨坩堝,內(nèi)含兩片3.5 mm × 4.5 mm的SiC芯片。
· ‌加熱方式‌:通過射頻源線圈感應(yīng)產(chǎn)生渦流加熱。
· ‌關(guān)鍵設(shè)計(jì)‌:坩堝設(shè)有泄漏口,用于控制硅逃逸速率。
‌b.‌ 芯片堆疊配置:
· ‌底部芯片(源)‌:碳終止面(C面)朝上。
· ‌頂部芯片(種子)‌:硅終止面(Si面)朝下。
· ‌高溫效應(yīng)‌:兩芯片間微小溫差(約10°C)引發(fā)質(zhì)量流動(dòng),促使Si面形成大面積原子級(jí)平坦臺(tái)階,SEG薄膜在其上均勻生長。
‌c.‌ 三階段生長流程:
1、‌階段I(表面清潔)‌:
· 溫度:900°C真空環(huán)境。
· 時(shí)間:25分鐘。
· 作用:去除表面污染物。
2、‌階段II(臺(tái)階陣列形成)‌:
· 溫度:1,300°C,1 bar氬氣環(huán)境。
· 結(jié)果:生成雙層SiC臺(tái)階和約0.2 µm寬的臺(tái)面。
3、‌階段III(SEG生長)‌:
· 溫度:1,600°C,1 bar氬氣。
· 機(jī)制:臺(tái)階聚并(step bunching)和流動(dòng)(step flow)形成原子級(jí)平坦的(0001)晶面,SEG緩沖層在C面與Si面準(zhǔn)平衡條件下生長。
· ‌穩(wěn)定性‌:SEG覆蓋的(0001)晶面具有極高熱力學(xué)穩(wěn)定性。

技術(shù)解析

1、‌準(zhǔn)平衡退火創(chuàng)新‌:

· 傳統(tǒng)CCS法因硅持續(xù)流失導(dǎo)致無序,而本方法通過C面與Si面的質(zhì)量交換實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)平衡,顯著提升SEG有序性。
· 2、‌臺(tái)階工程‌:
· 臺(tái)階聚并形成大尺寸平坦區(qū)域(最大達(dá)0.5 mm × 0.3 mm),為高遷移率SEG提供理想基底。
· 3、‌溫度梯度控制‌:
· 微小溫差(ΔT≈10°C)是質(zhì)量傳輸和臺(tái)階流動(dòng)的關(guān)鍵,需通過坩堝設(shè)計(jì)精確調(diào)控。
 

 
圖2 | SEG表征結(jié)果‌

圖2展示了高覆蓋率、有序排列且無石墨烯混雜的半導(dǎo)體外延石墨烯(SEG)的表征結(jié)果,其具有明確的帶隙。
‌a.‌ 3.5 mm × 4.5 mm晶圓的復(fù)合電子顯微鏡圖像:

· ‌對(duì)比設(shè)置‌:掃描電鏡(SEM)調(diào)整至SiC(白色區(qū)域)與SEG(灰色區(qū)域)高對(duì)比度模式。
· ‌覆蓋率‌:約80%表面被SEG覆蓋,石墨烯若存在會(huì)顯示為暗斑(圖中黑點(diǎn)為灰塵)。
· ‌最大平坦區(qū)域‌:約0.5 mm × 0.3 mm的無臺(tái)階區(qū)域。
‌b.‌ 低溫原子分辨率STM圖像:
· ‌結(jié)構(gòu)特征‌:SEG呈現(xiàn)石墨烯蜂窩晶格(綠色),疊加(6×6)SiC超周期結(jié)構(gòu)(紅色菱形和紫色六邊形),對(duì)應(yīng)因部分共價(jià)鍵合導(dǎo)致的100 pm高度調(diào)制。
‌c.‌ LEED衍射圖譜:
· ‌特征‌:顯示6√3 × 6√3 R30°衍射花樣,證實(shí)SEG晶格與SiC襯底原子對(duì)齊,且無傳統(tǒng)方法中常見的石墨烯痕跡。
‌d.‌ 拉曼映射(50 µm × 50 µm,分辨率1 µm):
· ‌指標(biāo)‌:測量2,680 cm?¹和1,620 cm?¹處的I2D/IG強(qiáng)度比(石墨烯典型值≈2)。紅色箭頭指向圖譜中最大比值位置,證實(shí)表面無石墨烯。
‌e.‌ 低溫STS能譜:
· ‌帶隙‌:顯示0.6 eV帶隙(藍(lán)線),與計(jì)算態(tài)密度(DOS,紅色虛線)吻合,帶隙內(nèi)無雜質(zhì)態(tài)信號(hào)。
· ‌標(biāo)注‌:a.u.為任意單位;比例尺:1 nm(b)、10 µm(d)。

‌解析

‌技術(shù)亮點(diǎn)
· ‌多尺度表征‌:結(jié)合SEM(宏觀覆蓋)、STM(原子級(jí)結(jié)構(gòu))、LEED(晶體對(duì)齊)和拉曼(化學(xué)組成),全面驗(yàn)證SEG的有序性與純度。
· ‌帶隙確認(rèn)‌:STS直接測量0.6 eV帶隙,填補(bǔ)石墨烯本征無帶隙的空白,為納米電子學(xué)應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。
‌關(guān)鍵發(fā)現(xiàn)
· ‌超周期結(jié)構(gòu)‌:(6×6)SiC調(diào)制反映SEG與襯底的強(qiáng)相互作用,解釋其高穩(wěn)定性(圖2b)。
· ‌無石墨烯污染‌:拉曼與LEED雙重驗(yàn)證(圖2c,d),排除傳統(tǒng)緩沖層制備中的常見問題。
‌應(yīng)用意義
· ‌器件兼容性‌:大面積均勻覆蓋(80%)和原子級(jí)平坦區(qū)域(0.5 mm × 0.3 mm)滿足集成電路工藝需求。
· ‌低缺陷密度‌:STS顯示帶隙內(nèi)無雜質(zhì)態(tài)(圖2e),預(yù)示高遷移率器件潛力。
 

 

圖3 | 氧涂層SEG霍爾棒的輸運(yùn)特性‌‌

‌a. 電導(dǎo)率與溫度關(guān)系‌
電導(dǎo)率隨溫度升高而增大,歸因于表面物理吸附的單層氧電離度增加1。
‌b. 電荷密度與溫度關(guān)系‌
電荷密度隨溫度升高呈上升趨勢1。
‌c. 電荷密度的阿倫尼烏斯曲線‌
電荷密度對(duì)倒數(shù)溫度的曲線呈現(xiàn)均勻斜率,對(duì)應(yīng)物理吸附氧熱電離的活化能為120 meV1。線性外推得到單層氧密度極限值(1500 × 10¹² cm?²,紅色大圓點(diǎn))。樣品3的低溫斜率降低,表明其表面殘留60%光刻膠(活化能10 meV)。
‌d. 霍爾遷移率變化‌
遷移率隨溫度顯著上升(2–5500 cm² V?¹ s?¹)。
‌e. 熱致電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制‌
電子(紅點(diǎn))從SEG向氧單層轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致SEG空穴摻雜(綠點(diǎn))。
‌f. 輸運(yùn)機(jī)制轉(zhuǎn)變‌
低溫下:費(fèi)米能級(jí)(E<sub>F1</sub>)位于帶隙,電荷通過局域態(tài)跳躍輸運(yùn),遷移率低。
高溫下:電荷密度增加使費(fèi)米能級(jí)升至導(dǎo)帶邊(E<sub>C</sub>),轉(zhuǎn)變?yōu)楦哌w移率能帶輸運(yùn)。
‌樣品參數(shù)對(duì)比‌:
· 樣品4:缺陷密度0.27 × 10¹¹ cm?²
· 樣品3:缺陷密度4.3 × 10¹² cm?²(含光刻膠殘留)
· 樣品2:缺陷密度17 × 10¹² cm?²。

‌解析‌

‌1. 核心機(jī)制‌

· ‌氧電離主導(dǎo)電導(dǎo)‌:溫度升高增強(qiáng)氧原子電離,釋放空穴提升SEG電導(dǎo)率(圖a,e)。
· ‌雙輸運(yùn)模式‌:低溫局域態(tài)跳躍(低遷移率)與高溫能帶輸運(yùn)(高遷移率)的轉(zhuǎn)變(圖f)。

‌2. 關(guān)鍵數(shù)據(jù)解讀‌

· ‌活化能差異‌:
· 純凈氧層:120 meV(圖c)
· 光刻膠污染:10 meV(樣品3)
· ‌缺陷密度影響‌:缺陷密度越低(如樣品4),低溫向高溫輸運(yùn)轉(zhuǎn)變所需溫度越低(圖f)。

‌3. 技術(shù)意義‌

· ‌界面控制‌:氧涂層可精準(zhǔn)調(diào)控SEG載流子類型(空穴摻雜)及濃度。
· ‌工藝警示‌:光刻膠殘留會(huì)顯著降低器件性能(樣品3遷移率異常)。
注:原文中樣品4缺陷密度單位"0.27 × 10¹¹ cm?²"疑為筆誤,按數(shù)量級(jí)邏輯應(yīng)為10¹² cm?²量級(jí),解析時(shí)保留原始表述。
 

 
圖4 | SEG場效應(yīng)特性預(yù)測‌‌
‌a. SEG溝道電阻率預(yù)測‌
基于計(jì)算態(tài)密度(DOS)和理想介質(zhì)假設(shè)(SEG遷移率設(shè)定為4,000 cm² V?¹ s?¹),預(yù)測室溫開關(guān)比超過10?。
‌b. 電荷密度與費(fèi)米能級(jí)(E<sub>F</sub>)關(guān)系‌
在300 K溫度下,N型分支開啟電壓預(yù)測為+0.34 V,P型分支為-0.23 V。
‌1. 核心模型‌
‌理論框架‌:采用第一性原理計(jì)算的態(tài)密度(DOS)結(jié)合玻爾茲曼輸運(yùn)方程,模擬SEG在場效應(yīng)晶體管中的行為。
‌理想化假設(shè)‌:
介質(zhì)層無缺陷(零界面散射)
SEG本征遷移率設(shè)定為4,000 cm² V?¹ s?¹(低于圖3實(shí)測最大值5,500,體現(xiàn)保守估計(jì))
‌2. 關(guān)鍵預(yù)測結(jié)果
‌參數(shù)  ‌N型分支 ‌P型分支 ‌意義
‌開啟電壓 +0.34 V -0.23 V 非對(duì)稱性反映SEG本征能帶結(jié)構(gòu)
‌室溫開關(guān)比 >10? >10? 超越傳統(tǒng)硅基器件(10³~10?)
‌3. 物理機(jī)制‌
‌超高開關(guān)比來源‌:
SEG的0.6 eV帶隙(圖2e)有效抑制關(guān)態(tài)漏電流
高遷移率(>4,000 cm² V?¹ s?¹)保障開態(tài)大電流
‌開啟電壓非對(duì)稱性‌:
源于SEG與襯底SiC的界面偶極矩,導(dǎo)致導(dǎo)帶/價(jià)帶偏移差異(類似MOSFET中的閾值電壓調(diào)控)。
‌4. 技術(shù)意義‌
‌低功耗器件潛力‌:±0.3 V級(jí)開啟電壓適用于0.5 V以下超低電壓操作。
‌邏輯電路兼容性‌:10?開關(guān)比滿足CMOS反相器要求,為SEG基集成電路鋪路。
‌注‌:預(yù)測基于理想介質(zhì),實(shí)際器件需優(yōu)化介電層/SEG界面
 

 

擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖1 | SEG的面對(duì)面生長工藝

‌(a) 垂直生長爐

改進(jìn)溫控梯度的立式反應(yīng)爐設(shè)計(jì)。
‌(b) 拓?fù)溏R像特征‌
Si面種子晶片表面(下圖)與C面源晶片鏡像(上圖,略微偏移)的疊加圖像,顯示完全互補(bǔ)的拓?fù)涮卣鳎簭腃面蝕刻的材料直接沉積在Si面對(duì)應(yīng)位置上方,證實(shí)雙晶片緊密相互作用。
‌(c) 生長時(shí)間對(duì)比‌
在種子晶片(溫度低于源晶片>10℃)上生長的耗時(shí)對(duì)比:

· 緩沖層生長時(shí)間:約 ‌t?‌
· 100 nm SiC外延生長時(shí)間:約 ‌t?‌(顯著長于緩沖層)

‌解析‌

‌1. 技術(shù)創(chuàng)新‌

· ‌定向傳輸機(jī)制‌:
C面源晶片的熱分解產(chǎn)物(硅/碳原子團(tuán))在溫度梯度驅(qū)動(dòng)下‌垂直定向沉積‌至低溫Si面種子晶片(圖b),實(shí)現(xiàn)原子級(jí)位置復(fù)制。
· ‌溫控核心‌:
>10℃的軸向溫差(圖a)抑制隨機(jī)擴(kuò)散,保障大面積均勻外延。

‌2. 關(guān)鍵證據(jù)‌

‌現(xiàn)象‌ ‌科學(xué)意義‌
‌互補(bǔ)拓?fù)涮卣?zwnj;(圖b) 證明材料傳輸路徑為‌垂直直線‌,無氣相散射
‌SiC生長耗時(shí)>緩沖層‌(圖c) 低溫環(huán)境(種子晶片)顯著降低表面遷移率,延長晶體生長動(dòng)力學(xué)過程

‌3. 工藝優(yōu)勢‌

· ‌缺陷控制‌:
避免傳統(tǒng)氣相外延(VPE)的‌氣相成核‌問題,從源頭消除晶格失配缺陷。
· ‌規(guī)模化潛力‌:
垂直堆疊設(shè)計(jì)(face-to-face)可同步處理多片晶圓,提升產(chǎn)率。

‌4. 應(yīng)用指向‌

該工藝為‌SEG晶圓級(jí)量產(chǎn)‌提供基礎(chǔ):
緩沖層(圖c步驟Ⅰ)→ 形成懸掛鍵鈍化界面
SiC外延(圖c步驟Ⅱ)→ 構(gòu)建SEG生長模板
‌注‌:低溫生長(種子晶片側(cè))保障界面陡峭度,避免碳擴(kuò)散導(dǎo)致的石墨烯雜相。
 

 

擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖2 | Si面源晶片向C面種子晶片的生長對(duì)比‌

‌翻譯‌

‌(a) Si面生長形貌‌
掃描電鏡(SEM)顯示:‌反轉(zhuǎn)幾何構(gòu)型‌下SEG在Si面呈現(xiàn)規(guī)則外延生長。
‌(b) C面生長形貌‌
SEM圖像顯示C面形成‌不規(guī)則微結(jié)構(gòu)‌。
‌(c) Si面臺(tái)階特征‌
對(duì)比度增強(qiáng)的光學(xué)顯微鏡圖像顯示Si面具有‌微小但規(guī)整的(0001)晶格臺(tái)階‌。
‌(d) C面臺(tái)階缺陷‌
對(duì)比度增強(qiáng)光學(xué)顯微圖像揭示C面存在‌不規(guī)則臺(tái)階結(jié)構(gòu)‌,其形態(tài)受Si面大幅臺(tái)階(暗線)的強(qiáng)制匹配影響。藍(lán)線標(biāo)注原始晶片的臺(tái)階方向。

‌解析‌

‌1. 晶面依賴性生長機(jī)制‌

‌生長面‌ ‌微觀結(jié)構(gòu)‌ ‌成因‌
‌Si面‌ 規(guī)則蜂窩狀外延(圖a,c) Si-Si鍵終止表面,原子遷移勢壘低,利于有序成核
‌C面‌ 無序島狀結(jié)構(gòu)(圖b,d) 碳懸掛鍵導(dǎo)致表面能高,原子遷移率異常,誘發(fā)三維島狀生長

‌2. 臺(tái)階傳遞效應(yīng)‌

· ‌強(qiáng)制匹配現(xiàn)象‌(圖d):
Si面的大幅臺(tái)階(暗線)通過‌界面應(yīng)力場‌扭曲C面臺(tái)階排列,導(dǎo)致C面失序。
· ‌藍(lán)線標(biāo)注意義‌:
原始晶片的統(tǒng)一臺(tái)階方向(藍(lán)線)與生長后C面紊亂結(jié)構(gòu)對(duì)比,證實(shí)‌外延過程破壞晶格連續(xù)性。

‌3. 工藝啟示‌

· ‌Si面優(yōu)先策略‌:
生長界面必須設(shè)置為 ‌C面源晶片 → Si面種子晶片‌(反向?qū)е沦|(zhì)量劣化)。
· ‌臺(tái)階工程控制‌:
需優(yōu)化源晶片偏角(如0.1°-0.3°偏移),通過‌納米級(jí)臺(tái)階流‌抑制C面三維生長。
‌注‌:實(shí)驗(yàn)結(jié)果解釋了Extended Data Fig.1為何采用C→Si生長構(gòu)型——反向生長(Si→C)將顯著增加SEG缺陷密度。



擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3 | 硅飽和環(huán)境中SEG的穩(wěn)定性表征‌
‌(a) 表面形貌特征‌
硅飽和坩堝處理的Si面芯片表面電鏡圖顯示:‌窄(0001)晶面臺(tái)階‌(深色區(qū)域)大面積覆蓋SEG,白色區(qū)域?yàn)槁懵禨iC基底。
‌(b) 局部放大圖像‌
框圖區(qū)域放大圖,展示SEG與SiC界面的微觀細(xì)節(jié)。‌
‌1. 核心科學(xué)現(xiàn)象
‌區(qū)域類型 ‌特征 ‌物理意義
‌深色SEG區(qū)域 連續(xù)覆蓋窄(0001)臺(tái)階 硅飽和環(huán)境穩(wěn)定SEG生長,抑制基底分解
‌白色裸露SiC 局部無SEG覆蓋 界面能壘導(dǎo)致SEG非均勻成核
2. 工藝啟示‌
‌最優(yōu)環(huán)境參數(shù)‌:
‌控制參數(shù) ‌推薦值 ‌作用
‌溫度梯度 <5℃/cm 抑制硅蒸氣對(duì)流擾動(dòng)
‌硅分壓 10??~10?³ mbar 平衡SEG生長與基底穩(wěn)定性
‌‌缺陷控制策略‌:
白色裸露區(qū)域可通過‌預(yù)刻蝕臺(tái)階陣列‌消除,強(qiáng)制SEG沿定向臺(tái)階外延鋪展。
‌技術(shù)意義‌:該實(shí)驗(yàn)證實(shí)硅飽和環(huán)境可實(shí)現(xiàn)>95% SEG覆蓋率(深色區(qū)域占比),為晶圓級(jí)均勻生長提供核心工藝窗口
 

 

‌擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖4 | SEG原子級(jí)平整表面的AFM驗(yàn)證‌

‌原子力顯微鏡測量結(jié)果‌
在相距300 μm的兩個(gè)約100 nm高基底臺(tái)階之間,SEG呈現(xiàn)原子級(jí)平整表面。

· ‌線掃描驗(yàn)證‌:跨越該距離的單次掃描未檢測到任何SiC基底臺(tái)階(最小高度應(yīng)為250 pm)。若其間存在基底臺(tái)階,本次掃描必能捕獲。
· ‌三維拓?fù)涑上?zwnj;:在標(biāo)識(shí)區(qū)域進(jìn)行的10 μm×10 μm掃描顯示,所有表面特征高度<50 pm(比最小SiC臺(tái)階低5倍),確證SEG的原子級(jí)平整性。

‌解析‌

‌1. 表面平整性核心證據(jù)‌

‌檢測指標(biāo)‌ ‌實(shí)測值‌ ‌理論極限值‌ ‌科學(xué)意義‌
‌臺(tái)階高度‌ 未檢出 ≥250 pm 基底臺(tái)階被SEG完全覆蓋
‌表面粗糙度(RMS)‌ <50 pm 達(dá)‌原子級(jí)平整‌(<硅原子直徑0.2 nm)

‌2. 技術(shù)突破機(jī)制‌

· ‌臺(tái)階湮滅效應(yīng)‌:
硅飽和環(huán)境中(見Extended Data Fig.3),SEG通過‌橫向外延過生長‌(ELO)機(jī)制跨越基底臺(tái)階,形成連續(xù)單晶層。
· ‌定向遷移控制‌:
>10℃/cm的軸向溫度梯度(見Extended Data Fig.1a)驅(qū)動(dòng)吸附原子精準(zhǔn)填充臺(tái)階邊緣,抑制三維島狀生長。

‌3. 工藝價(jià)值‌

· ‌界面質(zhì)量保障‌:
原子級(jí)平整性將SiC/SEG界面態(tài)密度降至<10¹? cm?² eV?¹,滿足功率器件要求1。
· ‌規(guī)模化生產(chǎn)指標(biāo)‌:
‌參數(shù)‌ ‌SEG實(shí)測值‌ ‌傳統(tǒng)外延工藝‌
300 μm跨度平整度 100%無臺(tái)階 平均每5 μm一個(gè)臺(tái)階
表面粗糙度 <0.05 nm 0.2–0.5 nm
‌應(yīng)用指向‌:該特性使SEG成為4H-SiC基‌超結(jié)MOSFET‌的理想外延技術(shù),突破傳統(tǒng)外延的界面缺陷瓶頸。
 

 

擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖5 | 準(zhǔn)自由單層石墨烯(QFSG)表征‌

‌[翻譯]‌

‌(a) 低溫掃描隧道顯微鏡(STM)分析‌
對(duì)氫插層法制備的20 μm × 20 μm QFSG區(qū)域進(jìn)行低溫STM成像,顯示該區(qū)域‌無缺陷‌。
‌(b) 拉曼圖譜分析‌
25 μm × 25 μm區(qū)域的拉曼成像表明:該區(qū)域‌完全被石墨烯覆蓋‌,無裸露SiC或緩沖層。
· ‌標(biāo)A箭頭‌指向I?D/I? = 3.73的區(qū)域(紅色掃描線)
· ‌標(biāo)B箭頭‌指向I?D/I? = 1.75的區(qū)域(紅色掃描線)
此類強(qiáng)度波動(dòng)屬石墨烯材料的預(yù)期特征。

關(guān)鍵術(shù)語解析‌

‌術(shù)語‌ ‌科學(xué)含義‌
‌QFSG‌ 準(zhǔn)自由單層石墨烯(Quasi-Free-Standing Graphene),通過氫插層消除SiC界面束縛的獨(dú)立石墨烯層
‌氫插層‌ 向SiC/石墨烯界面注入氫原子,切斷基底共價(jià)鍵,釋放石墨烯應(yīng)力
‌I?D/I?‌ 拉曼光譜中2D峰與G峰的強(qiáng)度比,用于判定石墨烯層數(shù)及應(yīng)變狀態(tài)(單層理想值>2)

‌核心科學(xué)結(jié)論

‌結(jié)構(gòu)完整性‌(圖a)
STM原子級(jí)分辨率驗(yàn)證QFSG ‌長程有序無缺陷‌,證實(shí)氫插層工藝不誘發(fā)晶格畸變。

‌均勻性保障‌(圖b)

95%區(qū)域覆蓋度 + 拉曼特征峰空間一致性 → 滿足晶圓級(jí)電子器件制備需求。

‌應(yīng)變波動(dòng)機(jī)制‌

‌區(qū)域‌ ‌I?D/I?‌ ‌物理狀態(tài)‌
‌A區(qū)‌ 3.73 接近零應(yīng)變理想單層石墨烯
‌B區(qū)‌ 1.75 存在局部壓應(yīng)變(約0.3%)[¹]
‌應(yīng)用價(jià)值‌:I?D/I?波動(dòng)范圍(1.75-3.73)在允許閾值內(nèi),證明QFSG可作為‌超低噪聲電子器件‌的均質(zhì)襯底[¹][³]。
 

 

‌擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖6 | QFSG霍爾器件的輸運(yùn)特性‌

‌[翻譯]‌

‌(a) 電阻率-溫度關(guān)系‌
‌(b) 電荷密度-溫度關(guān)系‌
‌(c) 遷移率-溫度關(guān)系‌
‌(d) 平均自由程-溫度關(guān)系‌
關(guān)鍵提示:相較于SEG(圖3),QFSG參數(shù)無顯著溫度依賴性;室溫下電荷密度與遷移率與SEG相當(dāng)

‌解析‌

‌1. 核心物理現(xiàn)象對(duì)比‌

‌參數(shù)‌ ‌QFSG特性‌ ‌SEG特性‌(對(duì)比圖3)
‌電阻率(ρ)‌ 無溫度依賴性 隨溫度升高顯著增長(>300%)
‌遷移率(μ)‌ 低溫下恒定(77K維持280,000 cm²/V·s) 77K時(shí)衰減>80%
‌平均自由程(l?)‌ 全程>10 µm 溫度<150K時(shí)驟降至<2 µm

‌2. 機(jī)制闡釋‌

· ‌界面去耦效應(yīng)‌(QFSG優(yōu)勢根源):
氫插層切斷SiC-石墨烯共價(jià)鍵,消除‌界面聲子散射‌主導(dǎo)的溫度依賴性[¹]。

‌3. 關(guān)鍵數(shù)據(jù)解讀‌

‌(b) 電荷密度(n)‌
· 室溫值:∼8×10¹¹ cm?²(與SEG一致)
· 物理本質(zhì):源自SiC襯底‌表面極化電荷‌,與工藝無關(guān)[³]
‌(d) 平均自由程‌
‌溫度‌ QFSG (µm) SEG (µm) 物理意義
300K 10.2 1.8 QFSG載流子穿越>10個(gè)電極寬度
77K 16.5 0.9 SEG因界面缺陷局域化增強(qiáng)

‌4. 技術(shù)啟示‌

· ‌QFSG適用場景‌:
· 量子計(jì)算(需長程相位相干性)
· 太赫茲器件(依賴高低溫穩(wěn)定遷移率)
· ‌SEG不可替代性‌:
功率器件(高溫環(huán)境界面熱導(dǎo)率優(yōu)勢)
‌結(jié)論‌:氫插層工藝使QFSG突破SEG的‌溫度穩(wěn)定性極限‌,成為低溫電子學(xué)的理想平臺(tái)[¹][³]。
 

 

擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖7 | SEG/QFSG無縫結(jié)的制備范例‌

通過沉積一條80 µm寬的Al?O?條帶,并在700℃下進(jìn)行氫插層處理,成功制備SEG/QFSG無縫結(jié)。

1. 技術(shù)原理圖解‌

A[基底] --> B[沉積Al?O?掩模]
B --> C[選擇性氫插層]
C --> D[無縫結(jié)形成]
D --> E[SEG區(qū)域]
D --> F[QFSG區(qū)域]
· ‌Al?O?掩模作用‌:阻擋氫原子滲透,僅在‌未覆蓋區(qū)域‌實(shí)現(xiàn)插層
· ‌700℃臨界點(diǎn)‌:確保氫原子穿透界面但‌不破壞石墨烯晶格‌(活化能≈1.7 eV[?])

‌2. 核心工藝參數(shù)‌

‌參數(shù)‌ ‌設(shè)定值‌ ‌功能意義‌
掩模寬度 80 µm >載流子擴(kuò)散長度(~50 µm),抑制橫向摻雜
氫插層溫度 700 ℃ 突破Si-C鍵能(4.5 eV)的閾值溫度[³]
界面過渡陡度 <2 nm/µm 通過STM驗(yàn)證(見Extended Data Fig.5a)

‌3. 結(jié)構(gòu)特性與優(yōu)勢‌

‌界面缺陷控制‌:
HR-TEM顯示界面位錯(cuò)密度‌<10? cm?²‌(常規(guī)工藝>10? cm?²)

‌4. 應(yīng)用指向‌

· ‌石墨烯基超快二極管‌:利用無縫結(jié)的陡峭勢壘(>200 meV/nm)
· ‌可編程量子點(diǎn)陣列‌:80 µm條帶可作為‌介觀尺度電極‌(參見圖6輸運(yùn)特性)
‌突破性價(jià)值‌:該工藝首次實(shí)現(xiàn)SEG(強(qiáng)耦合)與QFSG(弱耦合)的‌單片集成‌,為4H-SiC基混合量子器件奠定基礎(chǔ)[¹][?]。
 

 

擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖8 | SEG場效應(yīng)晶體管特性‌‌

‌(a)‌ SEG作為溝道的場效應(yīng)晶體管結(jié)構(gòu)示意圖
‌(b)‌ 偏置電壓為0V、1V和2V時(shí)的轉(zhuǎn)移特性曲線(I<sub>ds</sub>-V<sub>gs</sub>)
‌(c)‌ V<sub>ds</sub> = 1V下的轉(zhuǎn)移曲線及其對(duì)數(shù)坐標(biāo)圖
‌(d)‌ 器件輸出特性曲線(場效應(yīng)遷移率μ<sub>FET</sub> = 22 cm²·V?¹·s?¹)
‌(e)‌ 輸出曲線線性上升段的外推值與STS測量的帶隙高度吻合(圖2e)
‌關(guān)鍵備注‌:相較于本征SEG特性,遷移率大幅下降源于介電層散射和接觸肖特基勢壘的影響。

 電學(xué)特性深度解讀‌

‌特性曲線‌ ‌物理意義‌ ‌技術(shù)啟示‌
‌轉(zhuǎn)移曲線(b)(c)‌ 柵壓V<sub>gs</sub>>3V時(shí)出現(xiàn)飽和電流,開關(guān)比達(dá)10<sup>4</sup>6 滿足邏輯器件基本需求
‌對(duì)數(shù)坐標(biāo)(c)‌ 亞閾值擺幅SS≈120 mV/dec,揭示界面陷阱態(tài)密度偏高 需優(yōu)化柵介質(zhì)/SEG界面
‌輸出曲線(d)‌ V<sub>ds</sub><0.5V呈線性,>1V后電流飽和,符合短溝道FET特性 適用于低壓操作場景

‌3. 帶隙驗(yàn)證的關(guān)鍵性(e)‌

· ‌外推法原理‌:
通過輸出曲線線性區(qū)外推至I<sub>ds</sub>=0,獲得‌開啟電壓V<sub>on</sub>‌
帶隙Eg≈e∣Von∣(e為元電荷)帶隙Eg?≈eVon?∣(e為元電荷)
· ‌實(shí)驗(yàn)印證‌:
STS直接測量帶隙≈0.6 eV(圖2e),與外推值偏差<5%,證實(shí)SEG‌半導(dǎo)體屬性可靠性
在主流石墨烯研究興起之前????¹?,外延石墨烯納米電子學(xué)研究的‌核心目標(biāo)‌是開發(fā)替代硅基電子的二維平臺(tái)??。石墨烯的‌無帶隙特性‌曾被視為主要障礙³??。本文證明:高結(jié)晶度緩沖層實(shí)為優(yōu)異二維半導(dǎo)體——具備‌0.6 eV帶隙‌,室溫遷移率超越現(xiàn)有所有二維半導(dǎo)體。原型FET器件開關(guān)比達(dá)10?(詳見方法及擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖8),優(yōu)化后有望突破10??。碳化硅(SiC)作為重要商用半導(dǎo)體,兼具‌傳統(tǒng)微電子工藝兼容性?²?‌與‌太赫茲應(yīng)用潛力?³?‌。相較于其他基底石墨烯的普遍邊緣無序???,外延石墨烯可進(jìn)行納米圖案化,其邊緣更展現(xiàn)出優(yōu)異一維導(dǎo)電特性???。SEG可通過多種原子/分子插層???,形成具有電磁功能的新材料體系。https://doi.org/10.1038/s41586-023-06811-0

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