從氧化石墨烯前體生產高度穩定、無缺陷和導電的3D石墨烯結構具有挑戰性。這是因為氧化石墨烯是一種亞穩態材料，其結構和化學性質因老化而演變。老化改變了附著在氧化石墨烯上的氧官能團的相對組成，并對還原氧化石墨烯的制造和性能產生負面影響。在這里，我們報道了一種使用氧等離子體處理逆轉氧化石墨烯前體老化的通用策略。這種處理降低了氧化石墨烯薄片的尺寸，并恢復了負ζ電位和水中懸浮液的穩定性，從而能夠使用水熱合成制備緊湊且機械穩定的石墨烯氣凝膠。此外，我們采用高溫退火來去除還原氧化石墨烯中的含氧官能團并修復晶格缺陷。該方法允許獲得具有390S/m的電導率和低缺陷密度的高導電石墨烯氣凝膠。使用X射線光電子和拉曼光譜對羧基、羥基、環氧化物和酮氧物種的作用進行了徹底的研究。我們的研究為氧化石墨烯從室溫到2700°C的老化和熱還原過程中發生的化學轉變提供了獨特的見解。
圖1.以GO、aGO和pGO為起始材料，通過水熱合成獲得的石墨烯水凝膠的制造工藝示意圖和實際照片。
圖2:（a） GO、aGO和pGO的拉曼光譜、（b）FTIR和XPS（c）C1s和（d）O1s光譜（GO：新的氧化石墨烯；aGO：老化的氧化石墨；pGO：等離子體處理的老化氧化石墨烯）。
圖3.GO、aGO和pGO懸浮液在水中的性質。（a） 7天后GO、aGO和pGO水溶液的照片。（b） 混合后aGO溶液的尺寸分布。（c）新鮮懸浮液和（d）7天齡懸浮液的Zeta電位。
圖4.（a） 石墨烯氣凝膠的SEM和光學圖像，以及（b）高溫退火引起的化學變化示意圖，高溫退火導致氧官能團和結構缺陷的去除以及共價交聯。（c） 石墨烯氣凝膠的電導率作為退火溫度的函數，使用四探針方法。（d） 不同溫度退火GA的拉曼光譜。（e） I
D/I
G比和作為退火溫度的函數的晶粒尺寸分析。（f） 缺陷密度和G峰的FWHM作為退火溫度的函數。
圖5. 還原氧化石墨烯氣凝膠的XPS分析作為退火溫度的函數。（a） 不同溫度退火GA的C1s和（b）O1s光譜。退火GA樣品中（c）sp
2和sp
3碳和（d）不同氧物種的濃度。sp
3碳包括結構基團和官能團。
相關研究成果由捷克科學院物理研究所Ji?í ?ervenka等人2023年發表在The Journal of Physical Chemistry C (https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c01534)上。原文：Universal Strategy for Reversing Aging and Defects in Graphene Oxide for Highly Conductive Graphene Aerogels。
轉自《石墨烯研究》公眾號
